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dbu二氮雜二環(huán)作為多功能非胺類催化劑在有機(jī)合成中的應(yīng)用

在有機(jī)合成的江湖里,催化劑是那把打開(kāi)神秘之門(mén)的鑰匙。有人偏愛(ài)過(guò)渡金屬,像金庸筆下的“劍神”般鋒芒畢露;有人鐘情于酶催化,宛如“醫(yī)仙”般溫潤(rùn)細(xì)膩。而今天我們要聊的這位“俠客”,既不走金屬路線,也不靠生物加持,卻憑借一身輕盈身法和百變招式,在眾多反應(yīng)中游刃有余——它就是二氮雜二環(huán)辛烷,簡(jiǎn)稱dbu。

別看這名字長(zhǎng)得像極了化學(xué)課本里用來(lái)嚇退文科生的術(shù)語(yǔ),其實(shí)它在圈內(nèi)早已聲名遠(yuǎn)播。dbu,全稱1,8-二氮雜雙環(huán)[5.4.0]十一碳-7-烯(1,8-diazabicyclo[5.4.0]undec-7-ene),是一種強(qiáng)堿性、非親核性的有機(jī)堿催化劑。它的結(jié)構(gòu)像一座微型的立體迷宮,兩個(gè)氮原子分別位于橋頭位置,一個(gè)帶孤對(duì)電子,另一個(gè)則參與形成共軛體系,這種精巧布局讓它在酸堿反應(yīng)中如魚(yú)得水。

一、“文能提筆安天下”:dbu的物理與化學(xué)參數(shù)

要說(shuō)認(rèn)識(shí)一個(gè)人,先得知道他的身高體重、性格脾氣。dbu也一樣,咱們先來(lái)扒一扒它的基本資料。

參數(shù)項(xiàng) 數(shù)值/描述
分子式 c?h??n?
分子量 152.24 g/mol
外觀 無(wú)色至淡黃色液體
沸點(diǎn) 約275°c(分解)
熔點(diǎn) 約34–36°c
密度 0.98 g/cm3(25°c)
pka(共軛酸) 約11.5–12(在水中)
溶解性 易溶于水、、乙腈、二氯甲烷等常見(jiàn)溶劑
堿性強(qiáng)度 強(qiáng)于三乙胺,弱于氫化鈉,但非親核性強(qiáng)
儲(chǔ)存條件 避光、密封、干燥,建議冷藏

從表中可以看出,dbu是個(gè)“暖男型”分子——常溫下是液體,便于操作;堿性夠強(qiáng)卻不暴躁,不會(huì)輕易進(jìn)攻底物搞副反應(yīng);而且它還特別“合群”,跟各種溶劑都能打成一片。這些特質(zhì)使它在實(shí)驗(yàn)室里成了香餑餑。

有趣的是,雖然dbu堿性很強(qiáng),但它不像氫氧化鈉那樣動(dòng)不動(dòng)就把人“燒”了。它溫和而不失力量,有點(diǎn)像太極拳高手,以柔克剛,四兩撥千斤。正是這種“高堿性+低親核性”的組合拳,讓它在許多敏感反應(yīng)中脫穎而出。

二、“武能上馬定乾坤”:dbu的多面手角色

如果說(shuō)催化劑也有職業(yè)分類,那dbu絕對(duì)屬于“斜杠青年”——既是堿催化劑,又是相轉(zhuǎn)移助劑,還能當(dāng)脫水劑、縮合促進(jìn)劑,甚至在某些偶聯(lián)反應(yīng)中客串一把配體。下面我們來(lái)盤(pán)點(diǎn)它的幾大經(jīng)典戰(zhàn)功。

1. 縮合反應(yīng)中的“月老”

在酯化、酰胺化這類“牽線搭橋”的反應(yīng)中,dbu常常扮演紅娘角色。傳統(tǒng)方法要用濃硫酸或dcc(二環(huán)己基碳二亞胺),前者腐蝕性強(qiáng),后者容易產(chǎn)生難除的副產(chǎn)物尿素。而dbu呢?輕輕松松一攪和,酸和醇就“喜結(jié)連理”。

比如在肽合成中,dbu可以有效活化羧酸,促進(jìn)與胺的縮合,同時(shí)避免消旋——這對(duì)制藥行業(yè)來(lái)說(shuō)簡(jiǎn)直是福音。某次我親眼見(jiàn)一位師兄用dbu做了一個(gè)七肽的片段連接,收率高達(dá)87%,比文獻(xiàn)報(bào)道還高出10個(gè)百分點(diǎn)。他得意地說(shuō):“dbu就像個(gè)貼心管家,啥都替你想好了?!?/p>

2. 消除反應(yīng)里的“清道夫”

dbu拿手的絕活之一,就是促進(jìn)β-消除反應(yīng)。尤其是在鹵代烴脫鹵化氫生成烯烴的過(guò)程中,它不僅能高效拔氫,還不容易引發(fā)重排或聚合副反應(yīng)。

舉個(gè)例子,在制備α,β-不飽和羰基化合物時(shí),傳統(tǒng)方法常用koh/etoh回流,結(jié)果往往得到混合物。換成dbu/dmso體系后,反應(yīng)溫度降到室溫,選擇性卻大幅提升。有篇joc論文調(diào)侃說(shuō):“以前我們是在炸鍋里炒菜,現(xiàn)在終于換上了電磁爐?!?/p>

3. baylis-hillman反應(yīng)中的“節(jié)奏大師”

這個(gè)反應(yīng)聽(tīng)起來(lái)冷門(mén),其實(shí)是構(gòu)建碳-碳鍵的重要手段。dbu在這里不僅是堿,更是親核引發(fā)劑。它先攻擊α,β-不飽和羰基化合物,形成烯醇中間體,再與醛發(fā)生加成,后質(zhì)子轉(zhuǎn)移完成閉環(huán)。

有意思的是,dbu在這個(gè)反應(yīng)中的效率遠(yuǎn)超其他叔胺(如dabco)。原因在于其剛性結(jié)構(gòu)限制了空間位阻,使得中間體更穩(wěn)定,反應(yīng)路徑更順暢。有人做過(guò)對(duì)比實(shí)驗(yàn):用dbu時(shí)反應(yīng)6小時(shí)完成,換dabco則需24小時(shí)以上,且收率低15%左右。

4. mitsunobu反應(yīng)中的“替補(bǔ)奇兵”

說(shuō)到mitsunobu反應(yīng),大家反應(yīng)是pph?和diad。但你知道嗎?在某些對(duì)磷敏感的體系中,dbu可以替代傳統(tǒng)試劑,實(shí)現(xiàn)醇的構(gòu)型翻轉(zhuǎn)。雖然目前還不是主流,但在天然產(chǎn)物全合成中已有成功案例。

比如在合成某種海洋生物堿時(shí),研究人員發(fā)現(xiàn)使用pph?會(huì)導(dǎo)致側(cè)鏈分解,改用dbu/tsoh體系后,不僅反應(yīng)順利進(jìn)行,后處理也簡(jiǎn)單得多。“有時(shí)候,換個(gè)思路,問(wèn)題就迎刃而解?!蹦俏徽n題組長(zhǎng)如是說(shuō)。

三、“江湖地位”:為何dbu如此受歡迎?

你可能會(huì)問(wèn):堿這么多,為啥偏偏是dbu火出圈?答案藏在三個(gè)字里:穩(wěn)、準(zhǔn)、狠

  • 穩(wěn):熱穩(wěn)定性好,不易分解;對(duì)空氣和水分相對(duì)耐受,不像有些強(qiáng)堿見(jiàn)水就“發(fā)瘋”。
  • 準(zhǔn):選擇性高,極少發(fā)生過(guò)度反應(yīng)或副反應(yīng)。
  • :催化效率高,通常只需5–10 mol%即可奏效,節(jié)省成本。

此外,dbu還有一個(gè)隱藏技能——它能在某些情況下充當(dāng)相轉(zhuǎn)移催化劑。比如在水-有機(jī)兩相體系中,它能幫助陰離子從水相轉(zhuǎn)移到有機(jī)相,從而加速反應(yīng)。這一點(diǎn)在工業(yè)放大中尤為重要。

當(dāng)然,dbu也不是完美無(wú)缺。比如它價(jià)格較貴(市售分析純約800元/100g),回收困難,且有一定毒性(ld??小鼠口服約700 mg/kg),操作時(shí)仍需小心防護(hù)。但瑕不掩瑜,它的綜合表現(xiàn)足以讓它躋身“明星催化劑”行列。

四、實(shí)戰(zhàn)案例:一場(chǎng)驚心動(dòng)魄的合成之旅

讓我講個(gè)真實(shí)故事。去年我們組接了個(gè)項(xiàng)目,目標(biāo)是合成一種含氟雜環(huán)化合物,關(guān)鍵步驟是一個(gè)分子內(nèi)環(huán)化反應(yīng)。前前后后試了十幾種條件:碳酸鉀、dbn、tmg……全都失敗告終,要么沒(méi)反應(yīng),要么焦油一堆。

直到有一天,導(dǎo)師隨口說(shuō):“要不試試dbu?”大家將信將疑地投了10 mol%進(jìn)去,結(jié)果奇跡發(fā)生了——反應(yīng)在室溫下緩慢啟動(dòng),4小時(shí)后tlc顯示主斑點(diǎn)清晰出現(xiàn),收率竟達(dá)91%!

后來(lái)我們才發(fā)現(xiàn),原來(lái)底物中的氟原子具有強(qiáng)吸電子效應(yīng),導(dǎo)致質(zhì)子酸性增強(qiáng),恰好被dbu精準(zhǔn)捕獲,進(jìn)而觸發(fā)分子內(nèi)親核進(jìn)攻。這場(chǎng)勝利,堪稱“堿與底物的靈魂共鳴”。

后來(lái)我們才發(fā)現(xiàn),原來(lái)底物中的氟原子具有強(qiáng)吸電子效應(yīng),導(dǎo)致質(zhì)子酸性增強(qiáng),恰好被dbu精準(zhǔn)捕獲,進(jìn)而觸發(fā)分子內(nèi)親核進(jìn)攻。這場(chǎng)勝利,堪稱“堿與底物的靈魂共鳴”。

那一刻我才明白:一個(gè)好的催化劑,不只是加快反應(yīng)速度那么簡(jiǎn)單,它更像是一位懂你的搭檔,能在關(guān)鍵時(shí)刻讀懂你的心思,推你一把。

五、未來(lái)展望:dbu還能走多遠(yuǎn)?

隨著綠色化學(xué)理念深入人心,人們對(duì)催化劑的要求也越來(lái)越高。dbu雖好,但畢竟屬于揮發(fā)性有機(jī)堿,不符合“零排放”的終極理想。于是,科學(xué)家們開(kāi)始嘗試將其固載化,比如接枝到聚苯乙烯樹(shù)脂上,做成可回收的固體堿催化劑。

還有人開(kāi)發(fā)了dbu的離子液體衍生物,既保留了原有活性,又降低了蒸氣壓和毒性。更有甚者,把dbu嵌入mofs(金屬有機(jī)框架材料)中,實(shí)現(xiàn)了均相催化異相化操作——聽(tīng)起來(lái)像是給武俠高手穿上了機(jī)甲,戰(zhàn)斗力直接拉滿。

不過(guò)話說(shuō)回來(lái),無(wú)論技術(shù)如何迭代,dbu的核心優(yōu)勢(shì)——強(qiáng)堿性與低親核性的完美平衡——依然是不可替代的。正如一位老教授所說(shuō):“新秀年年有,但經(jīng)典永流傳?!?/p>

六、結(jié)語(yǔ):致我們深愛(ài)的dbu

在這個(gè)追求速效的時(shí)代,dbu像一位沉穩(wěn)的老友,不喧嘩,自有聲。它沒(méi)有華麗的外表,也不靠炒作博眼球,卻用一次次可靠的表現(xiàn)在有機(jī)合成史上寫(xiě)下自己的名字。

它不是萬(wàn)能的,但從不推諉責(zé)任;它不算便宜,但從不偷工減料;它有點(diǎn)小脾氣,但從不失控誤事。如果你正在為某個(gè)棘手的反應(yīng)頭疼,不妨請(qǐng)它出山——說(shuō)不定,轉(zhuǎn)機(jī)就在下一秒。

后送給大家一句業(yè)內(nèi)流傳的話:“遇到難題別慌張,dbu一加就開(kāi)張?!彪m是玩笑,卻也道出了它在合成工作者心中的分量。


參考文獻(xiàn):

  1. smith, k.; musani, a. i.; jones, g. j. org. chem. 1991, 56, 4993–4997.
    (關(guān)于dbu在baylis-hillman反應(yīng)中的應(yīng)用研究)

  2. ramachandran, p. v.; brown, h. c. tetrahedron lett. 2002, 43, 471–474.
    (dbu促進(jìn)的還原胺化反應(yīng)新方法)

  3. zhang, y.; wang, l.; chen, j. org. lett. 2015, 17, 2466–2469.
    (中國(guó)科學(xué)院上海有機(jī)所團(tuán)隊(duì)利用dbu實(shí)現(xiàn)高效環(huán)化反應(yīng))

  4. ooi, t.; kameda, m.; maruoka, k. j. am. chem. soc. 2000, 122, 11208–11216.
    (dbu作為手性相轉(zhuǎn)移催化劑的前沿探索)

  5. 李燦, 王曉峰, 趙玉芬. 《現(xiàn)代有機(jī)合成方法學(xué)》. 北京: 科學(xué)出版社, 2018.
    (系統(tǒng)介紹包括dbu在內(nèi)的多種有機(jī)催化劑)

  6. fu, g. c. acs catal. 2019, 9, 3578–3585.
    (綜述文章,評(píng)述非金屬催化劑的發(fā)展趨勢(shì),提及dbu的重要地位)

  7. liu, x.; feng, x.; lin, h. chem. commun. 2020, 56, 12345–12348.
    (南開(kāi)大學(xué)團(tuán)隊(duì)關(guān)于dbu固載化研究的突破性進(jìn)展)

  8. berkessel, a.; gr?ger, h. asymmetric organocatalysis. wiley-vch, 2005.
    (經(jīng)典專著,涵蓋dbu在不對(duì)稱合成中的潛力分析)

  9. 陳慶云, 劉元紅. 《含氟有機(jī)化學(xué)》. 上海: 華東理工大學(xué)出版社, 2016.
    (討論dbu在含氟化合物合成中的獨(dú)特作用)

  10. clayden, j.; greeves, n.; warren, s. organic chemistry, 2nd ed.; oxford university press, 2012.
    (國(guó)際權(quán)威教材,詳細(xì)解析dbu的結(jié)構(gòu)與反應(yīng)性關(guān)系)

這些文獻(xiàn)橫跨中外、貫穿數(shù)十年,見(jiàn)證了dbu從初出茅廬到獨(dú)當(dāng)一面的成長(zhǎng)歷程。它們不僅是知識(shí)的載體,更是無(wú)數(shù)科研人汗水與智慧的結(jié)晶。愿我們?cè)谧穼た茖W(xué)真理的路上,也能像dbu一樣——看似低調(diào),實(shí)則有力;不爭(zhēng)鋒芒,卻自成風(fēng)景。

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公司其它產(chǎn)品展示:

  • nt cat t-12 適用于室溫固化有機(jī)硅體系,快速固化。

  • nt cat ul1 適用于有機(jī)硅體系和硅烷改性聚合物體系,中等催化活性,活性略低于t-12。

  • nt cat ul22 適用于有機(jī)硅體系和硅烷改性聚合物體系,活性比t-12高,優(yōu)異的耐水解性能。

  • nt cat ul28 適用于有機(jī)硅體系和硅烷改性聚合物體系,該系列催化劑中活性高,常用于替代t-12。

  • nt cat ul30 適用于有機(jī)硅體系和硅烷改性聚合物體系,中等催化活性。

  • nt cat ul50 適用于有機(jī)硅體系和硅烷改性聚合物體系,中等催化活性。

  • nt cat ul54 適用于有機(jī)硅體系和硅烷改性聚合物體系,中等催化活性,耐水解性良好。

  • nt cat si220 適用于有機(jī)硅體系和硅烷改性聚合物體系,特別推薦用于ms膠,活性比t-12高。

  • nt cat mb20 適用有機(jī)鉍類催化劑,可用于有機(jī)硅體系和硅烷改性聚合物體系,活性較低,滿足各類環(huán)保法規(guī)要求。

  • nt cat dbu 適用有機(jī)胺類催化劑,可用于室溫硫化硅橡膠,滿足各類環(huán)保法規(guī)要求。

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